2001年1月14日，与中居正广、上川隆也、原沙知绘等一同主演的医学爱情剧《白影》首播，竹内结子在剧中扮演内心刚强的护士“志村伦子”，仰仗该人物取得了第11届TV LIFE年度日剧大赏、2001年日剧读者大赏最佳女主角奖以及第9届桥田赏新人奖;4月12日，与长濑智也、铃木杏树、宇津井健协作出演的家庭喜剧《女婿大人》开播，竹内结子扮演贤惠、温顺的小娇妻“新井樱子”;10月7日，与堂本刚、田中直树联合出演的芳华校园剧《热血教师》播出。

　　2002年7月1日，竹内结子领衔主演的家庭爱情喜剧《午餐女王》首播，她在剧中扮演具有开畅性格的女孩“麦田夏美”，仰仗该人物取得了第34届日剧学院赏女主角奖。

　　2003年1月18日，等等草剪刚主演的奇幻爱情电影《黄泉归来》上映，竹内结子扮演一贯恳求自己死去的恋人能够复生归来的“橘葵”，由此取得了第27届日本电影学院奖最佳女演员提名，4月13日，与阿部宽领衔主演的电视剧《笑颜的规则》播出，竹内结子扮演无论遭遇什么都尽力向前看、总是怀着一颗达观的心的“仓泽祐美”。

　　2004年1月12日，与木村拓哉一同主演的芳华爱情勉励剧《冰上恋人》开播，竹内结子扮演男友出国留学而失去联络，迟迟无法开端新恋情的“村濑亚树”，该剧最高收视率达28.0%;10月30日，与中村狮童、武井证联袂出演的奇幻爱情片《现在，很想见你》上映，竹内结子出演在旱季到来时复生的“秋穗澪”，仰仗该人物取得了第28届日本电影学院奖最佳女主角提名。也因为该片，竹内结子与演员中村狮童相恋。

　　2005年1月17日，与内野圣阳、黄川田将也、小林聪美等协作主演的爱情喜剧《不愉快的基因》开播，竹内结子在剧中扮演对昆虫的热爱几乎超越一切的生物研究所研究员“仓井仁子”，并因此取得了第9回日刊体育日剧大赏最佳女主角奖;10月29日，与妻夫木聪、高冈苍佑联合出演的爱情电影《春之雪》上映，竹内结子扮演传统的古典佳人“绫仓聪子”，由此取得了第28届日本电影学院奖最佳女主角提名。

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